La sfârșitul secolului al XIX-lea, comuna făcea parte din plasa Negoești a județului Ilfov, purta numele de Frumușani-Cuștureni și avea în compunere satele Cuștureni, Frumușani, Pasărea și Petrăchioaia, cu 1240 de locuitori ce trăiau în 299 de case și 10 bordeie. Existau în comună două biserici (la Frumușani și Petrăchioaia), o școală mixtă și o moară cu apă. La acea vreme, pe teritoriul actual al comunei mai funcționa și comuna Știubei-Orăști, în plasa Dâmbovița a aceluiași județ, ea fiind formată din satele Canela, Filastache, Orăști, Orasca, Postăvari, Pițigaia, Poșta și Păroaia, având 1190 de locuitori, patru biserici (la Filastache, Orăști, Postăvari și Pițigaia), o școală mixtă și cinci mori de apă.

Anuarul Socec din 1925 consemnează cele două comune în plasa Budești a aceluiași județ. Comuna Frumușani avea 1724 de locuitori în satele Câlnău, Cuștureni, Frumușani și Pasărea. Comuna Știubeiu-Orăști avea în compunere satele Filastache, Orăști, Pițigaia și Postăvari (satul Poșta fiind transferat comunei Bobești-Bălăceanca) și cătunul Orasca, toate având 2600 de locuitori.

În 1950, comunele au trecut în administrarea raionului Vidra și apoi (după 1952) în cea a raionului Oltenița din regiunea București; în 1964, satul Filastache din comuna Știbei-Orăști a luat numele de Pădurișu. În 1968, comunele au revenit la județul Ilfov, reînființat, iar comuna Știubei-Orăști a fost desființată, satele ei fiind incluse în comuna Frumușani; tot atunci, satul Cuștureni s-a desființat și a fost inclus în satul Frumușani. În 1981, o reorganizare administrativă regională a dus la transferarea comunei la județul Călărași.